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【科研速遞】材化學院/有機硅實驗室葉飛博士等研究成果在Nature Communications上發表

來源 : 材化學院/有機硅實驗室     作者 : 葉飛     時間 : 2020-12-11     

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材化學院/有機硅實驗室葉飛博士等研究成果在Nature Communications上發表


近日,杭師大材料與化學化工學院/有機硅化學及材料技術教育部重點實驗室葉飛博士與德國萊布尼茨催化研究所Matthias Beller教授、Helfried Neumann博士合作在快速構建含氟螺環化合物方面取得新進展,相關研究成果“”以杭師大為第一作者單位發表在Nature Communications(IF:12.121)上。

研究表明,發展新型的化學轉化方法實現復雜分子的快速構建將為生命和材料科學領域帶來巨大的創新潛力,其中,過渡金屬催化多級串聯反應是一種有效的策略。與傳統的連續反應過程相比,它不僅改善了反應步驟經濟性,減少了反應后處理和純化過程產生的廢物廢液,同時以可持續的方式快速構建復雜的有機分子。然而,如何開發促進所有轉化過程的高效且通用催化劑體系?如何實現匹配良好的底物與催化體系的兼容?如何實現全部單個反應步驟都具有高化學選擇性,區域選擇性和立體選擇性……一系列問題有待解決。

自1970年以來,鈀催化形成C-C鍵是有機化學中最熱門的研究領域。近年來,研究表明分子內的Heck反應可形成具有季碳中心的鈀復合物中間體,這類中間體經過進一步分子內C-H活化及后續轉化,可得到具有獨特生物活性的螺環化合物。然而,現有方法需對起始原料進行預合成。

鈀催化串聯反應的設計思路

鈀催化串聯反應構建5,4-螺雜環化合物

鈀催化串聯反應構建6,5-螺雜環化合物


團隊假設,通過結合三個(或四個)鈀催化偶聯的過程,即Tsuji-Trost和Heck反應,進行選擇性的C-H活化(或炔烴插入),可獲得復雜的螺環有機分子。基于此設想,在探索快速構建新型氟取代復雜有機分子的過程中,研究團隊設計了一種通用且高效的合成螺環稠合雜環化合物的串聯反應,反應涉及烯丙基取代(SN2’)、鈀催化分子內Heck反應和C-H鍵活化,隨后,經還原消除則獲得5,4-螺雜環化合物,或經炔烴插入則獲得6,5-螺雜環化合物。值得注意的是,良好的底物(烯丙基季銨鹽)以及通用的鈀催化劑體系(AlkylPAd2/PdBr2)對于反應的成功至關重要。

有機硅實驗室葉飛博士為文章第一作者,Matthias Beller教授為文章通訊作者,365注册平台為第一通訊單位。該研究工作獲得國家自然科學基金項目資助。



人物簡介:

葉飛


葉飛,博士,助理研究員,碩士生導師,2018年5月加入365注册平台有機硅化學及材料技術教育部重點實驗室徐利文教授團隊。目前主要研究方向為含氟化合物的快速構建,手性有機硅化合物的不對稱催化合成及其在材料化學中的應用。主持國家自然科學基金項目一項,以第一作者或通訊作者身份在Nature Communications、Organic Letters、Chemistry A European Journal、Organic Chemistry Frontiers等期刊上發表論文10余篇,總引用次數百余次,申請發明專利一項。

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